关键词：
Ti3C2Tx-MXene
聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)
还原氧化石墨烯
电化学传感
食品分析
环境检测
摘要：
目前,食品和环境安全已成为目前人们广泛关注的社会问题。不断建立新原理、新方法,开发新仪器设备以实现食品、环境中有毒有害物质的检测是分析化学的社会责任。将纳米材料的催化活性与电化学分析的优点相结合是目前电分析化学研究的热点之一。近年来,新型二维材料-过渡金属碳化物/氮化物（MXene）的发现为纳米材料电化学传感开辟了新研究领域。和其他纳米材料相比,MXene在电化学传感领域最引人瞩目的特点是其具有独特的金属导电特性、大表面积、丰富的表面活性基团及高电催化活性。但是,像其它二维材料一样,MXene片层间的团聚及高亲水性导致难以直接将MXene超薄、稳定地负载于基础电极表面,这限制了其在电化学传感领域的实际应用。解决这些问题的主要途径是将MXene与其它材料杂化复合。
基于此,本论文先对目前MXene基复合材料的制备方法及其在电化学传感领域的应用进行了综述。然后以PDDA为交联剂采用静电组装法将TiCT-MXene纳米片超薄组装在还原氧化石墨烯（r GO）片层的表面,制得了一种TiCT-MXene-PDDA-r GO复合材料,并用于加碘食盐中碘酸钾含量的电化学传感。以TiCT-MXene-PDDA-r GO复合材料为载体,进一步采用静电组装法和电化学沉积法将金纳米粒子和铜纳米粒子引入到TiCT-MXene-PDDA-r GO表面,分别制备了可用于六价铬和硝酸根离子检测的电化学传感器。
全文内容如下:
1.采用HF刻蚀TiAl C结合超声分散法制备了TiCT-MXene纳米片,采用原位水热还原法制备了聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）功能化的还原氧化石墨烯（PDDA-r GO）,再通过静电作用将TiCT-MXene组装于PDDA-r GO表面,得到TiCT-MXene-PDDA-r GO复合材料。采用X-射线粉末衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman spectroscopy）及扫描电镜技术（SEM）对复合材料的组成和形貌进行了表征。最后将其采用滴涂法修饰在玻碳电极（glassy carbon electrode,GCE）表面,制得TiCT-MXene-PDDA-r GO/GCE修饰电极,用于加碘食盐中碘酸钾含量的测定。结果表明,PDDA-r GO可作为一种良好的载体高稳定性地超薄负载TiCT-MXene纳米片。复合材料中TiCT-MXene为界面提供了金属导电性,显著提高了电极的电化学活性;PDDA和r GO增强了界面导电性。带正电荷的PDDA对碘酸根的静电相互作用加快了碘酸根的传质效率。在各种因素的协同作用下,该电极对碘酸根的电还原过程表现出强的催化活性。安培法定量检测的线性范围为:1.0×10～4.7×10mol/L,检出限为4.5×10mol/L（S/N=3）,灵敏度可达192μA/（mmol/L）。该目标修饰电极在检出限、灵敏度及线性范围方面分析性能都较好,可用于精制加碘盐中碘酸钾含量的测定。
2.利用TiCT-MXene的还原性,先采用自还原法制备了金纳米粒子（Au NPs）-TiCT-MXene（Au NPs-TiCT-MXene）复合材料。再利用TiCT-MXene表面的负电荷与PDDA正电荷间的静电作用将Au NPs-TiCT-MXene组装在上述制备的PDDA-r GO表面,制得Au NPs-TiCT-MXene-PDDA-r GO复合材料。采用X-射线粉末衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman spectroscopy）及扫描电镜技术（SEM）对复合材料的组成和形貌进行了表征。最后采用滴涂法将其修饰在玻碳电极表面,制得Au NPs-TiCT-MXene-PDDA-r GO/GCE电极,用于水中铬（VI）含量的电化学检测。研究结果表明,Au NPs和TiCT-MXene的引入增强了复合材料的电化学活性,复合材料中的PDDA和r GO则进一步提高了界面电化学活性和稳定性。在各组分协同作用下,该复合材料表现出促进还原铬（VI）的电化学活性。安培法定量检测Cr（VI）时,线性范围为:2.0×10～1.1×10mol/L（1.0～572μg/L）和1.1×10～3.9×10mol/L（0.57～20 mg/L）,检出限为1.0×10mol/L(0.52μg/L,（S/N=3）),灵敏度分别为155μA/（mmol/L）和106μA/（mmol/L）。该电极检出限低、线性范围宽、灵敏度高,可用于河水和自来水中铬（VI）的测定。
3.先采用原位水热还原法制备了聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）功能化的还原氧化石墨烯（PDDA-r GO）,再通过静电作用将TiCT-MXene组装于PDDA-r GO表面,得到TiCT-MXene-PDDA-r GO复合材料,采用滴涂法将其固载到玻碳电极表面（TiCT-MXene-PDDA-
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