关键词:
Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)
La助剂
稳定性
摘要:
CO_(2)加氢制甲醇反应中Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂的失活是限制其应用的主要原因之一,实验通过向Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂中添加不同含量的La,合成了一系列La改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,以提高其对CO_(2)加氢制甲醇反应的催化稳定性。在温度200℃,压力3 MPa,空速12000 mL/(g·h)条件下进行的100 h短期稳定性测试,未改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂在100 h内活性衰减明显,添加La后催化剂稳定性逐渐得到提高,当La添加量为5%时活性最佳(CO_(2)转化率4%,甲醇选择性85%),并且该催化剂在1000 h长期稳定性测试中表现出较高的稳定性(在190−220 h失活17%后保持稳定)。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)表征发现,加入5%La提高了Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂中Cu、ZnO的分散度,抑制了催化剂中Cu的烧结;同时稳定了Cu^(0/+),延缓了催化剂中Cu的氧化,从而提高了催化剂的稳定性。